大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構
国立大学法人東京科学大学
本研究成果のポイント
Question
光による水酸化反応を駆動する、半導体光触媒（酸化チタン）から助触媒（酸化イリジウム）への光励起ホール注入ダイナミクスを、時間分解X線吸収分光法を用いて直接観測に成功した。
Findings
窒素とフッ素を共ドープした酸化チタンを用いた場合、酸化イリジウム助触媒中のホール寿命がナノ秒（1ナノ秒：10億分の１秒）の時間スケールで約16倍に延び、水酸化反応の活性向上と相関があることを明らかにした。
Meaning
「窒素・フッ素の共ドープ」はもともと半導体光触媒に可視光応答性を付与する処理として確立されてきたが、本研究はこの共ドープ処理が、半導体／助触媒の界面においてホールに『かんぬき』を下ろす――助触媒に渡ったホールが半導体側へ逆戻りするのを抑え込む──という効果も併せ持つことを実験的に明らかにした。
概要
高エネルギー加速器研究機構（KEK）と東京科学大学は、KEKの放射光実験施設フォトンファクトリー・アドバンストリング（PF-AR）において、時間分解X線吸収分光法を用い、光による水酸化反応を駆動する、半導体光触媒から助触媒への光励起ホール注入ダイナミクスを直接観測することに成功しました。
光触媒による水分解では、半導体光触媒に「助触媒」と呼ばれる微量の金属酸化物を担持させ、光で作られる電荷キャリアの動態を変えると活性が向上することが知られていますが、助触媒中における電荷キャリアの動態は実験手段の制約から明らかにされていませんでした。
本研究では、酸化イリジウム（IrOx）助触媒を担持した窒素・フッ素共ドープ酸化チタン（IrOx／TiO2:N,F）に着目し、X線の元素選択性を利用して、サンプルが紫外光（UV）で励起された時のIrOx中のホール（正孔）の振る舞いを抽出することに成功しました。さらに、助触媒中のホールが長く滞留するほど水酸化反応活性が向上することも実証しました。
興味深いことに、N,F共ドープは本来「光触媒材料に可視光応答性を持たせる」目的で開発・利用されてきた処理ですが、助触媒中のホール寿命を大幅に延ばすという「もう一つの効果」をもつことが明らかになりました。
これは、KEK物質構造科学研究所の金澤知器研究員、野澤俊介准教授、東京科学大学の前田和彦教授らを中心とした共同研究グループの成果です。本研究は、KEK PF-ARの時間分解X線実験ステーションAR-NW14Aを利用して行われました。
本成果は、2026年5月13日（現地時間）に、米国化学会の発行する学術雑誌『ACS Catalysis』オンライン掲載されました。
詳しくは プレスリリース をご参照ください。
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